Padeció su primera detención en 1903, aunque logró escapar de la cárcel al año siguiente, reincorporándose al Partido inmediatamente, como miembro de los comandos armados que dirigía Leonid Krasin, un ingeniero que fabricaba los explosivos en un laboratorio clandestino en Finlandia. «Kamo» se encargó de la compra de armas por toda Europa, así como de su transporte e introducción en el interior de Rusia.
En diciembre de 1905 resultó herido en un enfrentamiento armado con los cosacos. Le encerraron en el castillo de Metej, en Tiflis, donde fue torturado y obligado a cavar su propia tumba. Le llevaron dos veces al pie de la horca, antes de que se escapara de nuevo.
Al año siguiente se trasladó a Finlandia disfrazado de oficial del ejército, donde conoció a Lenin. En compañía de Krasin y vestidos ambos con uniforme del ejército ecuatoriano, compraron un cargamento de armas en Hamburgo que Ter-Petrosian trasladó al Cáucaso junto con un alijo de explosivos fabricados por Krasin. En el Cáucaso Ter-Petrosian dirigió varios asaltos a armerías y bancos, alguno de los cuales resultó fallido y estuvo apunto de perder su ojo izquierdo por la explosión imprevista de una de las bombas que portaba.
Los bolcheviques no sólo mantenían en secreto su actividad armada ante la policía zarista, sino también ante los mencheviques. Estaba a punto de celebrarse el Congreso de Londres, otro intento de unidad entre ambos grupos, y los mencheviques se oponían frontalmente a la lucha armada, especialmente las expropiaciones bancarias, que practicaban los bolcheviques.
Las acciones armadas no sólo salpicaban a los mencheviques sino a la propia socialdemocracia alemana. En un registro la policía descubrió en Berlín el almacén de papel que utilizaban los bolcheviques para falsificar dinero. Detuvieron a varios militantes y la prensa dijo que una parte de aquel alijo de papel se utilizaba para imprimir el periódico «Vorwärts» de la socialdemocracia alemana. Al unísono los reformistas, alemanes y rusos, respondieron insultando a los bolcheviques de la manera que hoy conocemos de sobra en España: anarquismo, terrorismo individual, delincuentes comunes…
En el mes de abril la dirección bolchevique (Lenin, Stalin, Krasin, Bogdanov y Litvinov) se reunió en Berlín para preparar el asalto al furgón blindado de Tiflis, la capital de Georgia. La información del traslado de fondos la llevaba Stalin. Se la había proporcionado Gigo Kasradze, un empleado del Banco del Estado, y Voznesensky, que trabajaba en la oficina de correos. Éste conocía la fecha exacta de un gigantesco movimiento secreto de dinero en efectivo previsto para el 13 de junio de 1907.
Al mes siguiente se celebró en Londres el congreso de unidad de la socialdemocracia rusa. Los mencheviques siguieron con su chantaje. No podían cambiar la línea política de los bolcheviques pero, al menos, podían impedir sus espectaculares golpes de mano. Al fin y al cabo las acciones armadas también les comprometían a ellos, que aún formaban parte del mismo Partido. Para ellos era una fuente de disgustos. A cambio de preservar una cierta unidad, lograron que los bolcheviques se comprometieran a abandonar la lucha armada y disolver los comandos guerrilleros.
Pero para los bolcheviques la lucha guerrillera aseguraba su supervivencia a largo plazo casi tanto como su programa. El asalto al furgón blindado de Tiflis era un operativo que, si salía bien, les podía asegurar las finanzas durante un buen periodo de tiempo. Pero exigía un despliege importante por parte de la «brigada de hierro» del Cáucaso y, por lo tanto, un enorme riesgo. De madrugada «Kamo» había llegado a Tiflis en una carroza, disfrazado de oficial del ejército zarista. En un bar de la capital georgiana llamado Tiliputchuri reune a un equipo de 20 bolcheviques armados con bombas y revólveres para enfrentarse a dos diligencias escoltadas por la caballería zarista.
Mientras algunos se distribuyen por la Plaza de Erevan, hoy llamada Plaza de la Libertad, para esperar la llegada del convoy, otros vigilan desde los tejados. Precedidas por el ruido de los cascos de los caballos, las dos diligencias entran en la Plaza procedentes de la oficina de correos. En la que va el dinero viajan también el cajero y el contable junto con dos escoltas armados. La otra está repleta de policías.
El asalto se inicia con el resplandor de una bomba que estalla, seguida por una potente detonación y luego otras nueve más que se escuchan en toda la ciudad. Las cristaleras de los escaparates y las viviendas caen en pedazos. Con los policías y militares el comando bolchevique emprende un frenético tiroteo. Uno de los bolcheviques intenta entrar en el furgón del dinero. En ese momento uno de los caballos se espanta, arrastrando al furgón, hasta que Kupriashvili, otro de los miembros del comando, le lanza una granada que le detiene.
Entonces «Kamo» se acerca con su carroza y otro miembro del comando, Chibriashvili, introduce en ella las sacas con el dinero, llevándose 341.000 rublos. Quedan dentro otros 20.000 rublos, de los que se apodera uno de los conductores del furgón, que luego será detenido por el robo. En su huida «Kamo» se cruza con un vehículo de la policía, que se detiene para advertirle de que tenga cuidado porque acaba de producirse un ataque armado.
Nunca se había producido una acción armada de semejante envegadura. Fue la portada de toda la prensa del mundo. El zarismo alertó a la policía y a los militares. Se produjeron redadas por todo el país, pero el comando logró romper el cerco.
El problema fue el botín. Del total, unos 90.000 rublos eran billetes pequeños, fáciles de poner en circulación. Pero el grueso estaba en billetes de 500 rublos y la policía disponía del número de serie. Guardaron los sacos en casa de unos amigos de Stalin, donde los camuflaron dentro de colchones para no levantar sospechas. «Kamo» logró sacar una parte a Finlandia, donde entonces vivía Lenin. Con otra estuvo comprando armas y explosivos por Bulgaria, Francia y Bélgica. Pero la policía zarista logró encontrar su pista y cuando se desplazó a Berlín, le detuvieron. Al registrar su maleta le encontraron armas y explosivos.
La caza a los bolcheviques se extendió por toda Europa. Varios militantes fueron detenidos cuando cambiaban los billetes de 500 rublos en Estocolmo, Munich y Ginebra. Lenin tuvo que abandonar Finlandia para trasladarse a Suiza. En París a Litvinov le sorprendió la policía con 12 billetes robados. Krasin y Bogdanov lograron enviar una parte a Estados Unidos. Lenin ordenó quemar el resto.
Los mencheviques montaron en cólera. Se sienten traicionados e insultan públicamente a los bolcheviques en la prensa: criminales, bandidos, terroristas… El escándalo trasciende a la II Internacional y al conjunto del movimiento obrero internacional. Chicherin, que luego fue ministro de Asuntos Exteriores de la URSS, abrió una investigación interna, de la que se desprendía que «Kamo» se disponía a colocar varios explosivos en la sede central de la banca Mendelssohn en Berlín.
Por consejo de Krasin, en la cárcel de Berlín «Kamo» simuló que estaba loco, por lo que después de un año y medio le extraditaron a Rusia, donde le volvieron a encerrar en el castillo de Metej, desde donde le llevaron a un siquiátrico del que volvió a escapar. Huyó a Alemania y luego escondido en un barco llegó hasta Paris, donde volvió a encontrarse con Lenin y con un panaroma muy desagradable: el partido bolchevique se había escindido. Lenin se fue por un lado y Bogdanov y Krasin por el otro. En lo personal fue una dura situación porque el georgiano se sentía «ardientemente ligado» a los tres, según escribió Krupskaia, la mujer de Lenin.
Pero había que continuar la tarea de comprar armas, así que «Kamo» se desplazó a Estambul donde fue detenido y casi inmediatamente logró ser liberado. De ahí pasó a Bulgaria, donde le ocurrió lo mismo: le volvieron a detener comprando armas pero Dimitri Blagoev, el fundador del comunismo ruso y búlgaro, volvió a lograr que le pusieran en libertad. Finalmente, le detienen en Tiflis en 1912 en un intento de expropiación de una sucursal bancaria. Le condenan a muerte pero, a última hora, le conmutan la pena por la cadena perpetua.
Ya no lograría volverse a fugar de la cárcel. No salió en libertad hasta la Revolución de Febrero de 1917. Cuando tras el triunfo de Octubre estalló la guerra civil, Ter-Petrosian se encargó de organizar la guerra de guerrillas en la retaguardia de los ejércitos blancos. Luego estudió en la Academia Militar de Moscú. En 1922 murió en Tiflis en un accidente de circulación cuando conducía una bicicleta por la calle.
En sus memorias Krupskaia le definió así: audaz sin límites, ingenuo como un niño y de corazón ardiente.